董纯才于１９３１年春，首次翻译了法布尔的《科学的故事》。此书深入浅出地将各种科学知识用故事的形式叙述得很有趣味，不但儿童爱读，很多成年人也兴致颇高。之后，董纯才在上海与陶行知、高士其一起，创办了“儿童科学通讯学校，编写出不少科学课外读物，如《水族相养器》、《鸟类迎宾馆》、《猫的生活》等书。

当时，苏联科学文艺家伊林创作的一系列科学童话，将科学知识和故事有机地融为一体，十分吸引人，在世界各地被大量翻译。董纯才先后将伊林的《几点钟》、《黑白》、《十万个为什么》、《人和山》、《不夜天》、《苏联初阶》等科学童话书译成中文，多家出版社争相出版。其中《不夜天》又更受儿童青睐。它从击石为火到使用蜡烛，再到煤气灯，最后到电灯的经历，娓娓道来，引人入胜，将科学的发展讲得明白透彻。

在翻译科学童话的同时，董纯才还创作了《凤蝶外传》、《狐狸夫妇历险记》、《新火车头的歌》、《动物漫话》等等。尤以《凤蝶外传》和《狐狸夫妇历险记》最为著名，被人誉为“中国科学童话的奠基之作”。