顾顺章被捕后即叛变，并供出所知一切中共机密。幸亏打入中统内部并担任特务头子徐恩曾机要秘书的钱壮飞，及时获取顾叛变的绝密情报，并抢在特务动手之前通知党中央机关转移，在上海的党中央及江苏省委才未被破坏，周恩来等党中央主要领导得以幸免于难。据当年也在中央特科工作并参与组织撤退的聂荣臻元帅回忆说：“当时情况是非常严重的，必须赶在敌人动手之前，采取妥善措施。恩来同志亲自领导了这一工作。把中央所有的办事机关进行了转移，所有与顾顺章熟悉的领导同志都搬了家，所有与顾顺章有联系的关系都切断。两三天里，我们紧张极了……”由于中央及主要领导及时转移，特务们一无所获，令徐恩曾十分沮丧。

顾顺章被押解到南京的第二天，就向特务机关指认了中共领导人之一的恽代英(其时，恽代英正被关押于南京中央军人监狱，化名王作霖，身份尚未暴露)。结果，在恽代英经党组织多方营救，眼看即将出狱脱险之际，却被敌人杀害在南京雨花台。

顾顺章一面千方百计破坏中共在各地的组织和机关，搜捕其人员，一面为中统对付-党献计策，并为其培训特务。曾为顾当过贴身保镖的林金生称：“在中统特务疯狂破坏中共地下组织过程中，顾顺章经常亲往策划、指挥。”突出的一例即是1931年6月，顾顺章带领特务捕获中共另一领导人蔡和森，终致蔡惨死狱中。

鉴于顾顺章穷凶极恶，对中共白区工作造成了极大危害，中共中央决定以中华苏维埃共和国临时中央政府的名义，对顾发出“通缉令”。1931年12月1日发布的《苏维埃临时中央政府人民委员会通缉令———为通缉革命叛徒顾顺章事》，正是中华苏维埃共和国临时中央政府主席毛泽东亲自签发的。通缉令历数顾的种种罪行，并称：

苏维埃临时中央政府特通令各级苏维埃政府，红军和各地赤卫队，并通告全国工家劳苦群众：要严防国民党反革命的阴谋诡计，要一体缉拿顾顺章叛徒，在苏维埃区域，要遇到这一叛徒，应将他拿获交革命法庭审判；在白色恐怖区域，要遇到这一叛徒，每一革命战士，每一工农贫民分子有责任将他扑灭。缉拿和扑灭顾顺章叛徒，是每一个革命战士和工农群众自觉的光荣责任。

这份特殊的《通缉令》，可以说是对顾顺章下了“格杀勿论”的严令，在中共历史上，由中央政府对一个叛徒特下这种“通缉令”，可谓极为罕见。

顾顺章投入敌人怀抱后，由于个人野心极度膨胀，摇摆于中统、军统之间，在两方面都邀功买好，因而不久即遭中统的冷落。不甘寂寞的他又企图组建所谓的“新-党”，犯了蒋介石的大忌。终于被逮捕关押。

1935年6月，顾顺章被秘密处死于苏州监狱，死况甚惨。据知情者透露，因顾顺章在特务中名气甚大，传说其不仅精通化装术、魔术，而且会催眠术，甚至“土遁术”。为此，临刑前特务给顾穿了“琵琶骨”，以镇其邪术，防其逃跑(负责执行-的特务名叫吕瑞京，与林金生是熟人，行刑情况是他后来亲口告诉林的)。顾顺章死时年约31岁。由于顾顺章叛变时掌握着我党的高级机密，叛变后又穷凶极恶地破坏我党各地的组织，故有人称他为“中共历史上最危险的叛徒”