许多人没有想到，戴季陶还是“五·四”期间宣传马克思主义的人。1919年继李大钊《我的马克思主义观》之后，戴季陶尝试用马克思主义说明中国伦理问题，称赞马克思和恩格斯是“天才”，称马克思是“近代经济学的大家”、“近代社会运动的先觉”，他撰文批判有人企图压制思想解放，说：“翻译马克司（思，下同）的著作和研究马克司批评马克司的著作，岂是可以禁止的？又岂是能禁止的吗？”李立三在一次党史报告中甚至说：“中国党的发生是由六个人发起，陈独秀、戴季陶……”但党成立的时候，戴季陶表示要忠于孙中山先生，不能成为*党员。由于世界观的不同，戴季陶终于渐渐与马克思主义分道扬镳了。后来直接充当蒋介石的“文胆”和幕后参谋。

1926年，戴季陶被任命为中山大学校长，为此也作出过相当的努力。1928年2月，又被提升为国民党宣传部长，10月，当上“国府委员和考试院长”，一当就是20年。他还经营了童子军，在中国发展了50万成员，写下《伟大精神》、《同舟共济歌》、《日行一善歌》等歌曲，在当时非常流行。

1936年，戴季陶代表中国政府率领中国奥运代表团到德国参赛，开幕前见了德国元首希特勒，和他谈话20多分钟。事后，游历了欧洲，五个月后才回到中国。西安事变之后，他认为对张学良、杨虎城应坚决开战。与何应钦不同的是，何是为了自己取而代之，而戴是为了蒋介石的安全。但宋美龄和孔祥熙主和，力陈利弊，戴季陶最终也改变主意。这年12月14日举行的高级会议上，戴季陶在休会时，出其不意地向与会者磕头，说：“我是信佛的。活佛在拉萨，去拉萨拜佛有三条路，一是由西康经昌都，二是由青海经玉树，还有一条是由印度越大吉岭