要他优先给以升迁，李林甫看到这是一个巴结权贵的好机会，当即答应，并提出10个中有一个要公开宣布“放集”(留冬选再议)，宁王同意。于是在列“长名榜”决定官吏任免时，李林甫将宁王所举的九个人按宁王的要求任官，将另外一个“放集”，并当众宣布此人四处托情，贿赂吏部官员，不给升迁，李林甫此举可谓即讨好了宁王，又为自己立了公正廉洁之名，真是即当了婊子，又立了牌坊，一箭双雕。
位居吏部侍郎的李林甫眼睛盯上了更高的职位，那就是百官之冠——宰相，他自知自己无才无德，又无特殊功劳，要想升为宰相，不是件容易的事，因为宰相得由皇帝直接决定，再靠托请钻营，攀权贵的老路达不到目的了，可是他绞尽脑汁，终于相想出了一条巴结皇上妃子及身边人之路。
当时，后宫中，玄宗最宠幸的是武惠妃和最信任的是宦官高力士。武惠妃是武则天堂侄恒安王武攸止之女，聪明美貌，为玄宗生了二子二女，一子李瑁封为寿王，另一子李琦，封为盛王；一女号咸宣公主，另一女号太华公主，因此，专宠六宫。高力士，自幼阉割入宫，因参加削除太平公主及其党羽的斗争有功，深得玄宗信任，玄宗曾对人说：“力士上直(值夜班)，吾寝则安。”又规定：“四方奏表，皆先呈力士，然后奏御。”如有小事，高力士可以自行处理，因此权倾朝野。这两个深居内宫的人物，身位侍郎的李林甫想见一面都难，莫说攀附了。 奸诈过人的李林甫，先去结交裴光庭的夫人。裴夫人是武三思之女，武惠妃的堂姐妹，喜欢交际，而裴光庭为人沉静寡言，不好交际，夫妻志趣不合。精通音律、相貌堂堂的李林甫在社交娱乐活动中接近裴夫人，两个人一见钟情，成为一对地下情侣。裴夫人常向武惠妃说李林甫的好话。与此同时，李林甫又想法贿赂宫中宦官和宫女，充当他的耳目，了解皇帝的喜好。
玄宗因宠幸武惠妃，也特别喜爱惠妃的儿子寿王李瑁，太子李瑛失宠，皇帝有易储之心，李林甫遂通过裴夫人向武惠妃表示“愿护寿王为万岁计”，武惠妃见李林甫愿冒险帮助此事，很高兴，把李林甫视为心腹，不断在玄宗面前为李林甫说好话。
高力士也受到裴夫人请托，一天得知皇帝要任命韩休为相，就把消息透露给李林甫，让李林甫去告诉韩休，讨得韩休的欢心，后来韩休举荐李林甫“有宰相之才”。武惠妃和高力士又暗中相助，李林甫终于打开了通向宰相的大门。古往今来，走权贵夫人的门路，往往比直接走权贵的门路还要奏效，李林甫是深谙此道的人。
李林甫虽为之宰相之一，但仍位居张九龄之下，无论是德、才，在朝中声望，都大相径庭，三相议事，李林甫常常呆若木鸡，不知所云，张九龄说他“议论国事，好像醉汉说醉活，不可信”，早在李林甫入相前，玄宗曾征求张九龄建议，张九龄奉曰：“宰相系国家安危，陛下相林甫，臣恐异日为庙社之忧。”玄宗没有听从，李林甫对张九龄早已怀恨在心，要排挤走二相，自己独揽相权。
野心勃勃，又诡计多端的李林甫在寻找排挤二相的机会，表面上又曲意奉迎二相，表示与两个人的关系非常密切。
公元736年(开元二十四年)10月，玄宗巡游洛阳，欲回长安，张九龄、裴耀卿二相曰：“今农事未毕，请俟仲冬。”二相考虑接送，必影响秋收。李林甫装作脚疼，落在后面，待二相离去，奏曰：“臣非脚疾，愿奏事。陛下贵为天子，洛阳、长安是陛下的东西二都，往来行幸，何待农时?假令妨农，将所过之处的租税减免一些，也就可以了。”玄宗认为李林甫会体会自己的心意，立即西回长安。开始疏远张九龄。
李林甫已入相，宫中的武惠妃加紧谋划废太子，首先哭着对玄宗说：“太子阴结党羽，要加害妾母子。玄宗大怒，下决心废太子，向张九龄问及此事，张九龄力陈废太子之理，坚决反对，再次激怒了皇帝。李林甫当面不表自己的见解，背后却向武惠妃表明了自己的态度：“此主上之家事，何必问外人。”此种作法，既表明自己赞同废黜太子，又取悦了惠妃和玄宗。玄宗更加疏远了张九龄。
公元736年(开元二十四年)，玄宗要重用朔方节度使牛仙客，张九龄不赞成，李林甫当面与张九龄意见一致，背后却向玄宗凑道：“仙客有宰相之才。张九龄乃是书生，只重文字、不识大礼，天子英明，用人还有不可以的。”玄宗认为李林甫才是识才之人。
公元736年(开元二十四年)底，张九龄、裴耀卿二相被诬告为“朋党”于是双双被贬，李林甫终于独揽了相权，李林甫明里一把火，暗里一把刀；为人阴险，残暴毒辣，但外表都丝毫不显现出来，反而使人觉得一团和气，因而人们称他为“口蜜腹剑”。正因为他“口密腹剑”。才排挤掉了二相。
玄宗晚年，自恃承平已久，天下无忧虑事，因此专以声色自娱，把政事委托给李林甫，李林甫为了巩固自己固宠市权的地位，一味地迎合上意，为了符合皇帝心意，他极力讨好皇帝周围任何人，连御婢都讨好，到了卑琐至极的地步，因此宫中到处都是他的耳目，皇帝的一举一动他都知晓。
为了专权，就得蔽天子耳目，阻止百官言事，他先贬了向皇帝言事的补阙杜琎，又对群众说：“明主在上，群臣顺从圣意，尚且不暇，亦何多论?君等独不见仪仗马乎，终目无声，而食三品刍豆。一鸣，则被黜掉，悔之何及。”他用议仗马之喻，明目张胆地箝封百官之口。公元749年(天宝八载)咸宁太守赵奉璋想告李林甫之罪，李林甫早已布下天罗地网，耳目遍及各地，李林甫一得到消息，就逮捕了赵奉璋，杖杀之，从此百官明哲保身。
百官不敢言事，但左相有面圣言事的机会，李林甫推举蠢笨如牛的牛仙客为左相，牛仙客处处听李林甫的，李林甫说什么，他都称是，百官向他请事，他不敢多说一句，实质就是李林甫手中的傀儡。
牛仙客死后，唐太宗的玄孙李适为左相，李适颇有行政能力，又是皇亲，因此常向玄宗奏事，李林甫感到很不安，想出了一个毒计。有一天，李林甫对李适说：“华山有金矿，采之可富国，主上未知之也。”李适就把这件事奏给了玄宗，玄宗非常高兴，就向李林甫问此事，李林甫说：“臣久知之，但华山陛下本命，王气所在，开采不宜，故不敢言。”玄宗听了，认为李要甫真是忠心耿耿，为江山社稷打算，就告诫李适说：“以后奏事，宜先与林甫商议，不许再轻脱。”从此，李适不敢奏事，不久，就被罢相。
李适罢相后，李林甫向玄宗推荐陈希烈为左相，陈希烈一向奉迎李林甫，为相后，更是唯唯诺诺，对国家大事不敢参议，史载陈希烈去上班“虽坐府，无一人入谒者”。陈希烈只在李林甫决定好的文案上签命而已，左相形同虚设。
为了箝住百官之口，李林甫控制着文武百官增补和铨选。唐朝有皇帝面试取士之制度，唐玄宗想广求天下之士，命通一艺以上者都可以诣京师参加考试。李林甫担心这些初出茅庐的人在对第时，指斥自己的奸恶，就向玄示进谏说：“举人多卑贱愚昧，恐有俚语污浊圣听”。可先令郡县长官，精加选举，将超群者报到尚书省，尚书省再面试，再将名副其实者报与圣上。”玄宗准奏。经过一年多考试，李林甫指试考官一个不录取，并向玄宗贺喜说：“主上圣明，野无遗贤。”玄宗被欺骗，还乐津津地陶醉在自己的“太平盛世”中，有“诗圣”之称的杜甫就赶上了这次考试。
贬走张九龄后，玄宗与李林甫商议废太子事，李林甫说：“此陛下家事，非臣所该参预。” 得到了宰相的默许，玄宗和惠妃达到了废太子的目的，赐死了太子李瑛、鄂王李瑶、光王李琚，但武惠妃机关算尽，猝然暴病而亡。虽李林甫多次劝说立寿王李瑁为太子，但玄宗还认为忠王李玙孝谨好学，把李玙改名为李亨，立为东宫太子。
忠王立为太子，李林甫唯恐“异日为己祸，常有动摇东宫之志”，但终挑不出太子毛病，就把目光转向了太子亲戚。公元746年(天宝五年)正月十五，太子出门观灯，途中遇见太子妃的哥哥韦坚和皇甫惟明(皇甫惟明原为太子幕僚，因有战功而被任为河西、陇右节度使，回京奏报战事，对李林甫擅权很不满，战报中劝皇帝去掉李林甫，李得知后，怀恨在心)，三人一起观灯，这事被李林甫爪牙杨慎矜看到，立即报告了李林甫，李林甫立即奏明玄宗，说韦坚与皇甫惟明勾结密谋，欲共立太子篡位。玄宗下令将二人下狱，因无证据而被贬出京城，李林甫还不甘心，直到这个人被赐死为止，为了斩草除根，这次冤狱被牵连的朝野数百家，连韦坚的邻居都受到了牵连，监狱里关满了犯人，不少人惨死在酷刑之下，尸体堆在官府里，直到李林甫死，此案才结。
李林甫无才无德，因此对有才之人一个不重用，对皇帝器重的人就横加迫害，置于死地而后快，杨慎矜是李林甫的爪牙，对李林甫可谓效犬马之劳，当杨慎矜升为户部侍郎兼御史中丞相时，很受玄宗器重，李林甫非常妒恨，就找机会杀了他和他的两个哥哥，并把其余人流放到岭南，此事受连坐的人也非常多。
公元740年(开元二十八年)10月，五十五岁玄宗娶了儿媳寿王妃杨玉环(后被封为贵妃)，被杨妃的姿色和才智折服，宠爱超过了惠妃，当年励精图治的皇帝，现在整日沉于声色，不理政事。“春宵苦短日高起，从此君王不早朝。”
玄宗又喜舞马、斗鸡，宫中有人驯马驯鸡，李林甫为百官之首，不仅不劝皇帝，还支持皇帝，帮助皇帝搜刮民财，满足玄宗的挥霍。玄宗希望自己长生不老，更加迷信道教，在全国大修道观，宫中设道坛，李林甫为取悦玄宗，捐出自己的住宅，改为道观，为玄宗祝寿。李林甫想尽一切办法专权固位，但最怕的是有才干的边帅入朝为相。就向玄宗建议重用“蕃将”，以少数民族的将领人节度使，“蕃将”目不识丁，自然不能入朝为相，也就没有威胁了。玄宗素来怕边帅结成朋党，威胁国家，就同意了李林甫的建议，安禄山被任命为平卢节度使，后又被任命为范阳节度使。安禄山利用和入朝谨见的机会，阿谀逢迎玄宗，又称杨贵妃为母，获得玄宗异常宠爱，李林甫也支持玄宗重用安禄山，有许多边帅看出安禄山有异志，上奏朝廷都遭到了迫害，安禄山控制了今山西、河北、北京、天津和辽宁西部大部分地区，成为唐帝国的隐患。公元755年(天宝十四年)11月，安禄山判乱、即“安史之乱”，这次判乱达八年之久，唐王朝经济遭到严重破坏，受到了沉重打击。这不能不说是李林甫之过。
李林甫凶狠骄横，残杀异己，嫉贤妒能，冤狱累起，心里常常有不安之感。常常担心遭暗算，出门百余人为左右翼，全吾静街，前驱数百步外，公卿走避。晚上睡觉，一夕屡徙床，虽家人莫知其处。就连他的儿子李岫都说：“大人久处钓轴，怨仇满天下，一朝祸至，欲为此得乎!”
公元751年(天宝十一年)，李林甫结束了他的恶惯满盈的一生。还没下葬，杨国忠、安禄山就告他谋反，由他的女婿作证，玄宗下诏，削夺他的一切官爵，剖棺出尸，抉出口中含珠，剥掉身上金紫，改用小绾以庶人礼下葬，子孙都流放岭南，受连坐的达50余人，生前大奸大恶，死后也难逃惩处。
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