陈垣懊恼离京，回到广州后，发愤要把八股文做好。他买回十科的《直省闱墨》，一遍遍细读，并装订成四大册，认真体味。几年之后，他的八股文大有长进。但等他再准备北上乡试时，科举却被取消。

学医期间创办医学院

1904年起，陈垣与潘达微、剑父等人在广州筹办《时事画报》，这是一份美术与时事并重的刊物，他以此为阵地，撰写了大量反清政论文章。1905年，陈垣结识《时事画报》投资人梁培基，梁也是经营药材起家，毕业于博济医学院。不久，陈垣之父患肾结石，因西医手术得以痊愈，他因而对西洋医术产生兴趣，开始“西医救国”的实践。1907年，陈垣考入美国传教士在广州创办的博济医学院。

1908年，陈垣不满美国教师的傲慢无礼，与梁培基等广州医药界名人共同创办光华医学院，自己也转入该校，三年毕业后留校任教。陈垣是光华医学院创办人之一，也是该校董事，他于学医期间，撰写了不少医学史和近代医学知识文章，刊登在《医学卫生报》和《光华医事卫生杂志》上。

1911年，陈垣参与创办《震旦日报》并担任副刊《鸡鸣录》主编。“鸡鸣录”取《诗经》之“风雨如晦，鸡鸣不已”意，陈垣以“大我”为笔名发表了大量时论短评。该报由广州圣心天主教堂副主教魏畅茂资助，陈垣家居近天主教堂，他不仅与魏副主教是朋友，还曾藉该教堂一法国神父介绍，前往上海徐家汇拜访马相伯。是为其与天主接触之肇端。

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